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VOCs催化燃燒特性及影響因素研究進(jìn)展
1 引言
揮發(fā)性有機(jī)物（Volatile Organic Compounds, VOCs）是指除甲烷及氟氯烴以外的常溫下飽和蒸汽壓超過70.91Pa 或常壓下沸點(diǎn)少于260℃的有機(jī)化合物，如脂肪烴、芳香烴、鹵代烴、含氧烴[1]。VOCs 主要來自石油化工、建材、噴涂作業(yè)及內(nèi)燃機(jī)不完全燃燒。VOCs 除了具有毒性或惡臭外，還是光化學(xué)煙霧的罪魁禍?zhǔn)�。近些年來，大氣VOCs 污染受到人們廣泛關(guān)注。
常見的VOCs 污染末端控制技術(shù)主要有：吸收、吸附、冷凝、燃燒、生物降解[1-2]。吸收、吸附及冷凝技術(shù)通常用于溶劑回收和預(yù)處理。生物降解技術(shù)適合于極低濃度VOCs 廢氣的處理，但降解速率慢，微生物對(duì)毒物敏感。對(duì)于污染組分復(fù)雜，不適合回收溶劑的VOCs廢氣，通常采用燃燒技術(shù)。傳統(tǒng)的熱力燃燒需要很高的燃燒溫度，處理中、低濃度的VOCs時(shí)需要消耗大量的輔助燃料，存在運(yùn)行成本高等缺點(diǎn)[2-3]。而催化燃燒的燃燒溫度低，減少或無需輔助燃料的消耗，具有運(yùn)行成本低等優(yōu)勢(shì)，是一種高效、經(jīng)濟(jì)、可靠的VOCs 污染控制技術(shù)。
2 VOCs 催化燃燒特性
2.1 VOCs 催化燃燒的基本原理
VOCs 催化燃燒是典型的氣-固相催化反應(yīng)，其實(shí)質(zhì)是活性氧參與的劇烈氧化作用[3]。在催化劑的作用下，VOCs 在較低溫度下進(jìn)行無火焰燃燒被徹底氧化物CO2 和H2O，釋放出能量，反應(yīng)方程式如式1 所示。對(duì)于CVOCs 和SVOCs 的催化燃燒，Cl、S 分別轉(zhuǎn)化為HCl/Cl2、SO2。
CmHn+(m+n/4) O2催化劑→m CO2+(n/2) H2O+Q (1)
2.2 催化燃燒的基本流程
VOCs 催化燃燒包括預(yù)熱、催化反應(yīng)、熱回收三個(gè)基本流程。工業(yè)排放的VOCs 廢氣的溫度通常較低，進(jìn)入催化反應(yīng)床之前需要預(yù)熱，通常采用熱交換器預(yù)熱。對(duì)于低濃度、低溫度的VOCs 廢氣，燃燒過程無法維持自身熱平衡，需要消耗輔助燃料。預(yù)熱后的VOCs 廢氣進(jìn)入催化反應(yīng)床，在催化劑表面發(fā)生無焰燃燒，被徹底氧化并釋放出大量熱能。凈化后的氣流具有很高的溫度，采用熱交換器回收熱量，以供VOCs 廢氣預(yù)熱之用，減少輔助燃料的消耗和避免對(duì)環(huán)境造成熱污染。國內(nèi)外工程化應(yīng)用的VOCs 廢氣催化燃燒工藝主要有蓄熱式催化燃燒、熱回收式催化燃燒、直燃式催化燃燒、吸附濃縮—催化燃燒四類[4-6]。
2.3 VOCs 催化燃燒特點(diǎn)
1）起燃溫度低，反應(yīng)速率快，節(jié)省能源。催化燃燒過程中，催化劑起到降低VOCs 分子與氧分子反應(yīng)的活化能，改變反應(yīng)途徑的作用。相比熱力燃燒，催化燃燒具有起燃溫度低，反應(yīng)速率快的優(yōu)越性。催化燃燒與熱力燃燒性能比較見。催化燃燒起燃溫度低，節(jié)省了輔助能源的消耗，在某種情況下，甚至無需外界供熱。
2）處理效率高，二次污染物和溫室氣體排放量少。采用催化燃燒處理VOCs 廢氣的凈化率通常在95%以上，終產(chǎn)物主要為CO2 和H2O。由于催化燃燒溫度低，大量減少NOx的生成[3-5]。輔助燃料消耗排放的CO2 量在總CO2 排放量中占很大比例，輔助能源消耗量減少，顯然減少了溫室氣體CO2 排放量。
3）適用范圍廣。催化燃燒幾乎可以處理所有的烴類有機(jī)廢氣及惡臭氣體，適合處理的VOCs 濃度范圍廣。對(duì)于低濃度、大流量、多組分而無回收價(jià)值的VOCs 廢氣，采用催化燃燒法處理是最經(jīng)濟(jì)合理的。
3 VOCs 催化燃燒影響因素研究進(jìn)展
VOCs 催化燃燒是一個(gè)十分復(fù)雜的物理、化學(xué)反應(yīng)過程，涉及VOCs 和氧分子的的擴(kuò)散、吸附、解吸及化學(xué)反應(yīng)，其凈化速率及凈化效果受諸多因素的影響。下文就VOCs 催化燃燒過程影響因素進(jìn)行探討。
3.1 催化劑物理化學(xué)性質(zhì)
通常催化 VOCs 燃燒所用的催化劑主要有貴金屬和金屬氧化物兩類。貴金屬催化劑主要有Pt、Pd、Rh 等，金屬氧化物催化劑活性成分為過渡金屬氧化物，這些典型的金屬氧化物有CrOx、MnOx、CoOx、CuOx、VOx 和TiO2[3,9]。貴金屬催化劑活性一般比金屬氧化物催化劑高，但金屬氧化物催化劑成本低，增加使用量可提高其總催化活性。Pt 和Pd 對(duì)于不同的反應(yīng)物表現(xiàn)出不同的活性，對(duì)于C2-C4 的烷烴、芳烴及氯苯的燃燒，Pt 活性高于Pd；對(duì)烯烴、二氯甲烷和三氯乙烯的燃燒，Pd 的活性則高于Pt[9-10]。金屬氧化物催化劑又分為單一金屬氧化物和復(fù)合金屬氧化物。對(duì)于不同反應(yīng)物，金屬氧化物催化活性存在很大差異，但一般認(rèn)為，復(fù)合金屬氧化物催化活性比相應(yīng)的單一金屬氧化物高。此外，催化燃燒過程中催化劑失活對(duì)VOCs 凈化速率及效果也有顯著的負(fù)面影響。復(fù)合金屬氧化物抗中毒和抗燒結(jié)性能都優(yōu)于貴金屬催化劑[3,11]。SATU OJALA 認(rèn)為Cu-Mn 復(fù)合氧化物和Pt 是常規(guī)VOCs 氧化過程最適合的催化劑，SVOCs 氧化過程最適催化劑為MnO2-MgO[7]�；钚越M分的粒徑及負(fù)載量對(duì)催化活性也有緊密的聯(lián)系。一般認(rèn)為，活性組分粒徑越小，活性中心越多，催化活性越好[9,12]。當(dāng)粒徑處于納米尺度，催化劑因其特有的“表面效應(yīng)”
以及“量子尺寸”效應(yīng)而體現(xiàn)出獨(dú)特的催化活性[12]。然而，Padilla-Serrano 等人發(fā)現(xiàn)與完全分散的Pt 相比，微晶Pt 更具有活化吸附O2 的能力，活性更強(qiáng)[9,13]。李鵬等人在CuMn/TiO2催化甲苯氧化研究中也發(fā)現(xiàn)類似的現(xiàn)象，他們認(rèn)為過于細(xì)小的CuOx、MnOx 粒子與TiO2 載體存在強(qiáng)烈的交互作用，致使催化劑活性降低[14]�；钚越M分能自發(fā)單層分散于載體表面，并且單層分散有一定的分散容量，稱為分散閾值。但一種活性組分在載體上的負(fù)載量低于其分散容量時(shí)，可全部實(shí)現(xiàn)單層分散，活性隨負(fù)載量增加而增大；當(dāng)負(fù)載量過大時(shí)，單層分散后還有剩余晶相，催化劑的活性不隨著負(fù)載量繼續(xù)增加而提高，甚至有所下降[14]。李鵬等人發(fā)現(xiàn)，Cu、Mn 負(fù)載量從5%增加到15%時(shí)，催化劑的催化活性變化不大；當(dāng)負(fù)載量從15%增加到20%時(shí)，相對(duì)于5%-15%負(fù)載量的催化劑活性存在明顯的跳躍式提高；而當(dāng)負(fù)載量增加到35%時(shí)，催化甲苯的活性出現(xiàn)下降[14]。
VOCs 催化燃燒使用的催化劑通常是負(fù)載于載體上，尤其是以貴金屬作為活性組分。常用的載體主要有金屬絲網(wǎng)、蜂窩陶瓷、沸石及金屬氧化物(如γ-Al2O3、SiO2、TiO2、CeO2、ZrO2)，它們具有多孔結(jié)構(gòu)，比表面積大[3,9-10]。載體不僅僅起到支持活性組分的作用，還提高了貴金屬的利用率，使活性組分處于高度分散狀態(tài)，提高了催化劑的活性、熱穩(wěn)定性及抗中毒能力[15-17]。一些載體如沸石、TiO2、ZrO2 具有一定的酸性，這對(duì)于氯代有機(jī)物的催化燃燒有著重要促進(jìn)作用[10,18-19]。Gutierrez-Orti 等人認(rèn)為CVOCs 催化燃燒過程首先是CVOCs吸附于催化劑的酸性位上，而后與氧進(jìn)行反應(yīng)[10]。載體的疏水性能與孔徑的大小對(duì)催化劑活性也有著重要的影響。相對(duì)于金屬氧化物載體，疏水性載體更能吸附VOCs 分子，具有更好的低溫活性與抗失活性能[14,20]。合適大小的孔徑使貴金屬在浸漬時(shí)很容易進(jìn)入載體內(nèi)部形成高度分散體系，有利于反應(yīng)物的擴(kuò)散�？讖竭^大，載體比表面積減少；孔徑過小，不利于貴金屬在載體內(nèi)分散和反應(yīng)物的擴(kuò)散。
摻入其他金屬或金屬氧化物對(duì)VOCs 催化燃燒有十分重要的影響，這些金屬或金屬氧化物主要集中于堿金屬、堿土金屬氧化物和過渡金屬氧化物。Min Chen 在摻入K、Al 對(duì)NiCo2O4催化VOCs 氧化的影響研究中發(fā)現(xiàn)，摻入K 改善了NiCo2O4 的還原性能，增大了表面積，對(duì)NiCo2O4 活性起到促進(jìn)作用；而摻入Al 后，NiCo2O4 活性下降[21]。摻入適量的堿土金屬氧化物(如氧化鎂、氧化鈣)和過渡金屬氧化物(如CeO2、ZrO2、La2O3)可以對(duì)催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)或電子調(diào)變，促進(jìn)催化劑晶格的畸變，增大活性氧的流動(dòng)性，提高催化活性和熱穩(wěn)定性[7,15,19]。Carlos R. Apesteguía 等人發(fā)現(xiàn)，摻入適量的V2O5 可以提高Pd/TiO2 和Pd/γ-Al2O3 對(duì)苯的催化活性。他們認(rèn)為這是由于同時(shí)存在具有氧化還原特性的V 活性位及PdO 活性相[17]。
3.2 VOCs 成分及濃度
VOCs 成分是其催化燃燒速率與效果的關(guān)鍵因素，它決定著合適催化劑的選擇和燃燒溫度等參數(shù)。烴類燃燒活性遵循如下規(guī)律[22]：炔烴＞烯烴＞烷烴；脂肪族＞脂環(huán)族＞芳香族；Cn>…>C3>C2>C1；支鏈烴＞直鏈烴。芳烴系列中甲苯、乙苯和二甲苯研究較活躍，活性規(guī)律如下[22-23]：1）單側(cè)鏈型：甲苯<乙苯<異丙苯；2）不同數(shù)量側(cè)鏈：苯>甲苯>二甲苯；3）二甲苯系列：間二甲苯<對(duì)二甲苯≈鄰二甲苯。烴類及衍生物活性規(guī)律為[23-24]：醇>醚>醛>酮>乙酸鹽>烷烴>氯代烴。對(duì)氯代烴催化燃燒的研究主要集中于C1-C2 氯代物和氯苯[24-25]。H.windawi 研究發(fā)現(xiàn)乙烷氯代物燃燒活性高于甲烷氯代物，但都容易被Pt 催化氧化，且氯取代數(shù)增加對(duì)這兩類氯代烴燃燒活性都沒有明顯的影響；而不飽和的氯代烴燃燒活性很低，并且PCE 燃燒活性小于TCE[24]。
多組分VOCs 催化燃燒過程中，各組分存在相互作用。這中混合效應(yīng)十分復(fù)雜，對(duì)其研究還不透徹。一般認(rèn)為是各組分之間相互競爭吸附位所致[23-24,26]。大致規(guī)律是：性質(zhì)與結(jié)構(gòu)類似的分子相互影響小，極性分子與非極性分子存在明顯的影響；在低溫下復(fù)合效應(yīng)通常表現(xiàn)出明顯的抑制作用，在較高的溫度下，抑制作用不明顯，復(fù)合效應(yīng)甚至表現(xiàn)為相互促進(jìn)作用[9,17,23]。此外，共存的碳?xì)浠衔锶缂和�、苯可以作為供氫體，提高CVOCs 燃燒產(chǎn)物HCl的選擇性，抑制有害產(chǎn)物Cl2的生成[17,26]。
VOCs 燃燒活性及凈化效果通常隨VOCs 濃度增大有所下降，這可能是因?yàn)閂OCs 與氧分子之間存在吸附位的相互競爭，VOCs 濃度增大抑制了氧分子的吸附，活性中心也相對(duì)減少，VOCs 燃燒不充分所致[23-24,26]。然而G. Kaskantzis Neto 在正己烷催化燃燒研究中發(fā)現(xiàn)，在低進(jìn)氣溫度時(shí)，正己烷凈化率隨其濃度增加而增大；在高進(jìn)氣溫度時(shí)，正己烷濃度對(duì)其凈化效果無明顯影響。這可能是低進(jìn)氣溫度時(shí)，正己烷濃度增加，增大了熱量釋放，提高了燃燒溫度，改善了其凈化效果；而高進(jìn)氣溫度時(shí)，增大熱能釋放對(duì)促進(jìn)催化燃燒無明顯意義[27]。
3.3 溫度、滯留時(shí)間及湍流
溫度(Temperature)、滯留時(shí)間(Time)、湍流(Turbulence)并稱“3T”，是VOCs 凈化速率和凈化效果的決定性因素。當(dāng)燃燒溫度很低，VOCs 燃燒速率很慢，凈化效果差，容易生成大量不完全燃燒產(chǎn)物(如CO、丙醛、氯乙烯和二氯乙烯)，此階段為反應(yīng)控制[28]。燃燒溫度過低，催化劑也存在失活的問題。Seung Bum Lee 等人在用Pt/γ-Al2O3 催化BTX 氧化研究中發(fā)現(xiàn)，在反應(yīng)溫度處于150-200℃范圍內(nèi)，BTX 通過加氫還原反應(yīng)形成焦炭，水蒸汽與Pt反應(yīng)生成抑制物，致使Pt/γ-Al2O3 劑失活[26]。增大燃燒溫度，明顯加快VOCs 燃燒反應(yīng)速率，提高了VOCs 完全燃燒的程度。當(dāng)燃燒溫度高于起燃溫度，VOCs 去除率隨溫度增加呈指數(shù)增長，總反應(yīng)速率受傳質(zhì)的限制，此階段為傳質(zhì)控制。過高的燃燒溫度對(duì)VOCs 的凈化并無促進(jìn)作用，反而會(huì)造成催化劑因燒結(jié)而失活。對(duì)于VOCs 催化燃燒，應(yīng)盡量避免燃燒溫度長期超過550℃，絕對(duì)避免燃燒溫度超過700℃[29]。
為了達(dá)到理想的VOCs 凈化效果，催化燃燒過程需要足夠的滯留時(shí)間；滯留時(shí)間過短，VOCs 燃燒不充分。在燃燒溫度較低時(shí)，滯留時(shí)間的影響很明顯，減少滯留時(shí)間需要提高燃燒溫度來補(bǔ)償；在燃燒溫度很高時(shí)，滯留時(shí)間對(duì)VOCs 燃燒凈化效果無明顯的影響。湍流是為了使VOCs 與氧分子充分混合，改善傳熱效果。
3.4 其他
VOCs 催化燃燒還受供氧量、水蒸汽及催化劑毒物存在的影響。一般認(rèn)為，供氧量不足容易造成VOCs 不完全燃燒，影響VOCs 廢氣凈化效果；增大供氧量，有利于提高VOCs凈化效果。但VOCs 廢氣中O2 濃度通常遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于VOCs 濃度，可以視為常數(shù)[26]，因而在VOCs催化燃燒過程O2 的影響相對(duì)較小。
水蒸汽對(duì)VOCs 催化燃燒的影響十分復(fù)雜，在不同的催化燃燒過程中表現(xiàn)出不同的效應(yīng)。水蒸汽在VOCs 催化燃燒中主要有如下幾種效應(yīng)[26,30]：1）與反應(yīng)物競爭吸附位，抑制催化活性；2）與貴金屬活性成分(如Pt)反應(yīng)，使催化劑失活，特別是在低溫條件下；3）抑制金屬氧化物催化劑的還原；4）減少催化劑B 酸位點(diǎn)數(shù)；5）去除催化劑表面氯物種，提高催化活性和HCl 選擇性。
通常鹵代烴及SVOCs 催化燃燒過程中，鹵素、S 容易使催化劑中毒，減低催化劑活性和無害產(chǎn)物的選擇性，縮短催化劑壽命，被稱作是催化劑毒物。催化劑中毒問題是VOCs催化燃燒技術(shù)面臨的主要問題之一。有趣的是，貴金屬催化劑Pt、Pd 經(jīng)少量SO2 (20ppm)處理后，對(duì)飽和碳?xì)浠衔锏拇呋钚悦黠@得到改善。Adam F. Lee 等人認(rèn)為，少量SO2 處理后在催化劑表面形成了穩(wěn)定的硫酸鹽，增加了催化劑表面的酸度；而進(jìn)一步暴露于SO2氛圍，將催化劑活性中心中毒[31-32]。
4 結(jié)論
隨著 VOCs 污染問題越來越嚴(yán)重，其污染控制問題也成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)之一。催化燃燒是一種適合于低濃度、大流量、多組分VOCs 污染的有效、經(jīng)濟(jì)的控制技術(shù)。VOCs 催化燃燒過程復(fù)雜，影響因素眾多，反應(yīng)機(jī)制尚不透徹。反應(yīng)機(jī)制的深入研究有利于指導(dǎo)VOCs催化燃燒工藝的設(shè)計(jì)，是今后催化燃燒技術(shù)研究的方向之一。此外，催化劑失活是催化燃燒技術(shù)面臨的主要問題。低成本、高活性、選擇性及穩(wěn)定性好的催化劑的開發(fā)是我國VOCs催化燃燒技術(shù)研究的一個(gè)重要課題。
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